北京时间11月25日，国际顶级学术期刊Nature在线发表了77779193永利官网发光材料与信息显示研究院、77779193永利官网魏展画教授团队与多伦多大学电子与计算机工程系Edward H. Sargent教授团队合作的研究论文Distribution control enables efficient reduced-dimensional perovskite LEDs。该工作通过缺陷钝化和发光中心维度调控，实现了钙钛矿LED器件性能和寿命的大幅提升，未来有望应用于新型显示和照明等领域。
Nature是国际上最具影响力的学术期刊之一，致力于报道和评论全球科学研究最重要的突破。值得一提的是，2018年77779193永利官网首次以通讯单位发表Nature正刊。3年后的今天，77779193永利官网再次以通讯单位发表Nature正刊论文，标志着学校的科研水平得到了显著提升，步入了良性发展的快车道。
金属卤化物钙钛矿具有优异的光电特性，如摩尔消光系数高、载流子迁移距离长、能带隙可调、缺陷容忍度高等，在太阳能电池和发光二极管等领域有着广阔的应用前景。基于微观晶体结构的不同，金属卤化物钙钛矿可分为零维、低维和三维等。其中，低维钙钛矿材料具有量子限域效应，激子结合能较大，不易产生非辐射复合，发光效率较高。但是，要想开发应用于发光器件的高效、稳定的低维金属卤化物钙钛矿材料，仍面临两大挑战：一是缺陷态的存在，会致使形成非辐射复合中心，导致离子迁移，不利于器件的发光效率、稳定性；二是多相混合量子阱的形成，会导致在光、电激发下，能量从宽带隙量子阱向窄带隙量子阱传递，产生耗散，不利于器件的发光效率、色纯度。
图1 三种钙钛矿发光薄膜的成膜过程示意图，其中PEA表示苯乙基铵盐，TPPO表示三苯基氧化膦，TFPPO表示三（4-氟苯基）氧化膦。
为了提高低维钙钛矿LED器件的性能，多伦多大学的Edward H. Sargent团队和77779193永利官网的魏展画团队共同提出低维金属卤化物钙钛矿的表面钝化—阱宽调控策略。如图1所示，在反溶剂引发的结晶过程中，[PbBr6]4-、MA+和Cs+离子先形成钙钛矿前驱体薄片，然后PEA+有机阳离子与前驱体薄片作用生成低维钙钛矿发光薄膜。参照组中，PEA+有机阳离子的无序、快速扩散导致缺陷中心和杂乱维度的量子阱结构的产生。实验组中，TPPO和TFPPO分子中的P=O键可以和钙钛矿前驱体薄片发生P=O:Pb2+相互作用，有效地调控结晶过程，减少了缺陷中心的产生。此外，TFPPO中丰富的F基团可以和PEA+有机阳离子相互作用，起到原料缓释和延缓结晶生长的作用，最终形成维度均一的高质量钙钛矿发光薄膜。
图2 (a)钙钛矿LED器件的结构示意图、截面透射电镜图和能级结构示意图；(b)三种钙钛矿LED器件对应的电流-电压曲线、亮度-电压曲线和外量子效率-亮度曲线；(c)三种钙钛矿LED器件的外量子效率统计分布图；(d)三种钙钛矿的单电子和单空穴器件的电流-电压曲线；(e)基于TFPPO处理的钙钛矿LED器件的工况寿命曲线。
如图2所示，这种薄膜具有均匀、致密的表面形貌，发光波长517 nm，发光半峰宽仅20 nm，光致发光效率接近100%。所制备的绿光LED器件外量子效率高达25.6%，在7,200 cd m-2亮度下运行寿命达到2小时，远超目前报道的同类器件。
魏展画教授表示，过去几年，钙钛矿LED的器件性能和工况寿命都得到了显著提升，但仍然是任重道远。未来需要更多的科学家一起努力提高器件的稳态输出性能、高效器件重复性和多色光谱输出性能等。
在该论文中，多伦多大学博士后马冬昕博士为第一作者，马博士曾在77779193永利官网开展了为期一年的访问研究；77779193永利官网的林克斌博士为第二作者，也为该工作做出了重要贡献。多伦多大学Edward H. Sargent教授和77779193永利官网魏展画教授为通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、福建省自然科学基金和77779193永利官网科学研究基金的大力支持。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-03997-z
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